Reflets de la Physique n°61 mar/avr/mai 2019
Reflets de la Physique n°61 mar/avr/mai 2019
  • Prix facial : gratuit

  • Parution : n°61 de mar/avr/mai 2019

  • Périodicité : bimestriel

  • Editeur : Société Française de Physique

  • Format : (210 x 297) mm

  • Nombre de pages : 56

  • Taille du fichier PDF : 3,8 Mo

  • Dans ce numéro : dossier sur l'amplification d'impulsions laser par dérive de fréquence.

  • Prix de vente (PDF) : gratuit

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Spectroscopie Raman d’un nanotube de carbone individuel Millie Dresselhaus ouvrit la voie à la spectroscopie des nano-objets individuels en mesurant pour la première fois le spectre Raman d’un seul nanotube de carbone. La spectroscopie Raman est un processus de diffusion inélastique de la lumière, qui implique un échange d’énergie entre le rayonnement incident d’énergie ħw i et la matière (molécules, cristal). Celle-ci peut, en particulier, absorber (ou céder) de l’énergie vibrationnelle au rayonnement incident, conduisant à un rayonnement diffusé ħw d de plus faible (ou plus forte) énergie. La différence d’énergie entre les photons incident et diffusé, appelée décalage Raman, souvent exprimée en nombre d’onde (cm -1) , correspond à l’énergie d’un mode de vibration. Les modes collectifs de vibration d’un cristal sont appelés phonons et, en fonction de leur symétrie, certains d’entre eux peuvent être observés en diffusion Raman. L’énergie d’un phonon est notée ħw ph. Dans la figure E1a, on montre le spectre Raman, c’est-à-dire l’intensité des photons diffusés en fonction du décalage Raman, d’un seul nanotube semi-conducteur, un cristal unidimensionnel [1, 2]. Les deux panneaux montrent les principaux phonons détectés  : le mode de respiration radial spécifique aux nanotubes (RBM pour «radial breathing mode») et les modes optiques tangentiels ou modes G communs aux carbones dans l’état d’hybridation sp 2 [3] (les spectres expérimentaux sont tracés en noir et leur ajustement par des lorentziennes en rouge). Les mouvements atomiques associés sont représentés par les flèches. Le processus Raman dominant est en réalité un peu plus complexe, car le photon incident est d’abord absorbé par le nanotube semi-conducteur, créant un exciton. Ceci est montré par le diagramme de Feynman de la figure E1b. ħwi, ħw d et ħw ph sont respectivement les énergies des photons incident et diffusé et du phonon créé. ex et ex’correspondent à la création et à l’annihilation d’un exciton. Les cercles et le carré symbolisent respectivement les processus d’interaction radiation-électron et électron-phonon. La section efficace de la diffusion Raman d’un photon est très faible, de l’ordre de 10 -4 de celle d’absorption. C’est le caractère résonnant du processus qui rend donc possible son observation pour un nanotube unique, ce qui se comprend en regardant le schéma E1c. La courbe rose est la densité d’états électroniques (DOS) simplifiée d’un nanotube de carbone semi-conducteur en fonction de l’énergie. On observe les singularités de van Hove (les deux pics de la courbe rose), résultant du caractère unidimensionnel du nanotube. Dans le processus Raman résonnant, équivalent à celui du diagramme de Feynman, l’énergie de l’excitation incidente (flèche bleue) est égale ou proche de l’énergie de transition entre une singularité de van Hove et l’énergie de l’exciton (trait noir horizontal) ; après création du phonon (symbolisé par le point vert), l’état excité est représenté par la ligne noire en tirets ; le système retourne à l’équilibre par émission du photon diffusé (flèche rouge). Le spectre Raman mesure donc ici l’énergie des phonons. L’efficacité du processus est exaltée par la forte disponibilité d’états finaux en raison des fortes densités d’états. Des phénomènes comme les transferts de charge (transferts d’électrons vers ou à partir de molécules adsorbées ou d’une hétérostructure) viennent modifier d’une part la densité d’états électroniques du nanotube et, d’autre part, les forces de liaison des atomes de carbone, affectant ainsi à la fois la position, la largeur et l’intensité des pics Raman. Exploiter le caractère résonnant de la diffusion Raman impose de mesurer des spectres Raman dans une large gamme d’énergies d’excitation, typiquement de 1,2 à 2,7 eV (10 000 à 13 700 cm -1) , accessible avec les sources laser existantes. Intensité (unités arb.) 100 100 150 150 200 200 Décalage Décalage Raman Raman (cm -1) (cm -1) o a Intensité (unités arb.) 38 Reflets de la Physique n°61 RBM RBM Bande Bande G G 1540 15401560 15601580 1580 1600 16001620 1620 ω i o b ω i\wiAerfee E1. (a) Spectres Raman. (b) Diagramme de Feynman. (c) Schéma du mécanisme de la diffusion Raman. ex ω ph ex ω ph ex’ex’ω d ω i ω d E ω i E ω ph ω ph DOS ω d DOS ω d c
et une matrice dans le cas des nanocomposites. En général, la diffusion des phonons par ces frontières est plus importante que celle des porteurs de charge, permettant l’amélioration du facteur de mérite thermoélectrique d’un matériau [5] à travers la nanostructuration. Les effets de dimensionnalité peuvent jouer de leur côté un rôle de différentiation directionnelle dans le transport d’énergie thermique par rapport au transport de charge et constituent également un nouveau levier pour l’optimisation des capacités thermoélectriques d’un matériau donné. Les effets de confinement quantique permettent aussi théoriquement d’obtenir des pics dans la densité d’états électroniques au niveau de Fermi et d’augmenter ainsi le coefficient Seebeck sans sacrifier la conductivité électrique. C’est cet effet, proposé dans l’article fondateur de Hicks et Dresselhaus [6], qui a suscité au début des années 1990 l’engouement de la communauté et le développement d’un nouveau domaine de recherche sur la nanostructuration de matériaux thermoélectriques. Les avancées dans cette thématique, toujours très active à ce jour, ont permis d’améliorer de façon remarquable les propriétés thermoélectriques de ces matériaux, principalement grâce à la réduction de la conductivité thermique. Les contributions de M. Dresselhaus dans ce domaine ont sans aucun doute contribué à sa nomination en 2000 au poste de directrice du bureau scientifique du Département de l’Énergie des États-Unis. Une carrière exceptionnelle et un combat pour la place des femmes en science Parmi les honneurs les plus marquants qui sont venus couronner sa carrière scientifique d’exception, nous citerons le prestigieux prix Kavli des nanosciences qu’elle reçut en 2012 pour « ses contributions pionnières dans l’étude des phonons, l’interaction électron-phonon et le transport thermique dans les nanostructures ». M.S. Dresselhaus est actuellement la seule personne à avoir reçu ce prix en tant qu’unique récipiendaire. Nous mentionnerons aussi le prix Enrico Fermi (2012) et la «Presidential Medal of Freedom», la plus haute distinction civile américaine qu’elle reçut en 2014 des mains de Barack Obama. Elle fut également nommée en 1984 présidente de l’American Physical Society (APS) et elle fut, en 1999, la première femme docteur honoris causa de l’Université Pierre-et-Marie-Curie (type de distinction qu’elle reçut dans plus de trente universités à travers le monde). Millie était tout autant renommée pour son engagement sans faille pour la promotion des femmes en science et en ingénierie. Elle a ainsi créé, avec une collègue (Emily Wick), le premier «MIT Women’s Forum». Elle a aussi œuvré pour créer de meilleures conditions d’accès et de progression pour les jeunes femmes s’engageant dans les disciplines scientifiques. Enfin, elle a travaillé avec la Fondation Carnegie pour contrer la domination masculine aux postes à responsabilités dans la recherche. À sa création en 1990, Millie présida le comité équivalent à la commission « Femmes et Physique » au sein de l’APS, la société sœur américaine de la SFP. Ses origines polonaises couplées à son infatigabilité au travail – elle arrivait tous les jours au laboratoire à 5 h 30... du lundi au dimanche – pourraient nous faire penser à Marie Curie. Nous pouvons aussi faire un parallèle entre notre « reine du carbone » (comme l’appelaient ses étudiants) et une autre grande scientifique, Rosalind Franklin. Cette dernière contribua grandement dans les années 1940 à la classification des matériaux carbonés, même si elle est plus connue pour sa contribution essentielle à la détermination de la structure de l’ADN, apport qui néanmoins ne fut jamais reconnu par les récipiendaires du prix Nobel pour cette découverte. Comme Rosalind Franklin, Millie Dresselhaus a joué un rôle majeur dans la compréhension des systèmes carbonés et a subi de nombreuses discriminations de genre, notamment dans sa jeunesse. Au cours de sa longue carrière, aux multiples collaborations de par le monde, Millie Dresselhaus a obtenu des résultats remarquables dans les différentes thématiques qu’elle a abordées et nous laisse un héritage inestimable. Ses qualités scientifiques exceptionnelles, ses contributions de tout premier plan dans la physique nanoscopique, riches de plus de 1700 publications, et son engagement sans faille pour faire progresser la place des femmes en science forcent le respect et lui confèrent la reconnaissance unanime de l’ensemble de la communauté scientifique. Références Histoire des sciences 1 H.N. Tran et al., Phys. Rev. B 94 (2016) 075430. Les données de la figure E1a sont adaptées de cet article où, dans les traces de l’héritage de Millie, le caractère excitonique de la résonance Raman est confirmé par l’analyse de son profil. 2 G. Dresselhaus, R. Saito et M.S. Dresselhaus, Physical Properties of Carbon Nanotubes, Imperial College Press (1998). 3 A. Jorio, M.S. Dresselhaus, R. Saito et G. Dresselhaus, Raman Spectroscopy in Graphene Related Systems, Wiley-VCH (2011). 4 Sur ce sujet, voir l’article de Sylvie Hébert, « La recherche de nouveaux matériaux thermoélectriques », paru en octobre 2014 dans le numéro spécial 41 « Femmes et physique » de Reflets de la physique. 5 Le facteur de mérite thermoélectrique, ZT, caractérise les performances thermoélectriques des matériaux. Il s’agit, de fait, du produit adimensionnel de la température, T, et de Z, un facteur de maximisation de l’efficacité thermoélectrique. Il est défini comme ZT=TS 2/rk, où S est le coefficient de Seebeck, r la résistivité électrique et k la conductivité thermique du matériau (voir réf. [4] pour plus de détails). Afin d’obtenir un fort ZT, il est nécessaire de maximiser le facteur de puissance S 2/r et de minimiser la conductivité thermique. 6L.D. Hicks et M.S. Dresselhaus, Phys. Rev. B 47 (1993) 12727. Pour en savoir plus A. Jorio, «Mildred S. Dresselhaus (1930-2017)», Journal of Raman Spectroscopy, 49 (2018) 13-18. M. D. Autobiographie, Prix Kavli  : www.kavliprize.org/sites/default/files/%25nid%25/autobiagraphiesattachments/Mildred_DresselhausBiography_0.pdf] Reflets de la Physique n°61 39



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