Clefs n°59 été 2010
Clefs n°59 été 2010
  • Prix facial : gratuit

  • Parution : n°59 de été 2010

  • Périodicité : annuel

  • Editeur : CEA

  • Format : (210 x 297) mm

  • Nombre de pages : 160

  • Taille du fichier PDF : 16,5 Mo

  • Dans ce numéro : les matériaux au coeur du processus d'innovation.

  • Prix de vente (PDF) : gratuit

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28 Les matériaux pour le nucléaire Figure 3. Évolution de la densité d’une matrice, densifiée par infiltration chimique en phase vapeur (CVI), en fonction de la durée d’infiltration. Figure 4. Une tresse de carbure de silicium (à droite), après densification (au milieu) et après l’opération d’usinage de la couche externe sacrificielle (à gauche). CLEFS CEA - N°59 - ÉTÉ 2010 densité 3,0 2,5 2,0 1,5 1,0 0,5 0 0 10 20 30 40 50 60 70 durée d’infiltration (h) pourquoi, de nombreuses études sont en cours pour identifier les paramètres qui gouvernent la nature du couplage fibre-matrice, dans le but d’optimiser le comportement mécanique de ces matériaux. Concernant la matrice et donc l’élaboration de l’objet final à partir des préformes fibreuses, des travaux de densification, par infiltration chimique en phase vapeur (CVI), sont actuellement menés de façon autonome grâce à l’acquisition d’un four CVI dédié. Ces fabrications CEA seront comparées aux fabrications industrielles lancées en parallèle pour évaluer les produits CEA. Afin d’augmenter le taux de fibres et de maîtriser la « cylindricité » externe, les pièces sont enserrées, en début de densification, dans un outillage permettant la diffusion des gaz. La densité croît initialement de manière linéaire en fonction de la durée d’infiltration, puis de manière de plus en plus faible avec une limite asymptotique correspondant à la densité théorique (figure 3). Cela s’explique par le fait que la diffusion (diamètre des pores) et les surfaces de dépôt (surfaces intra- et inter-fils) diminuent au cours du temps. La densité finale est voisine de 2,5 (pour 3,2 théorique), ce qui correspond à environ 20-25% de porosité. Pour assurer l’étanchéité et une rugosité faible de la surface interne, une solution consiste à employer, lors du tressage, un mandrin préalablement revêtu d’une couche de carbure de silicium dense, puis à éliminer ce mandrin après densification. L’usinage d’une couche sacrificielle externe conduit, sur des pièces de 100 mm de long, à une précision sur le diamètre externe et sur la rectitude de 30 microns, ce qui est conforme au cahier des charges (figure 4). Les mesures de concentricité et de précision sur les diamètres internes sont plus délicates à réaliser. P.Stroppa/CEA Modéliser le comportement mécanique Le principal intérêt de la mise en œuvre des céramiques sous forme de composites est de transformer un matériau « fragile » en un matériau « endomma geable ». Dans le premier, une fissure unique se propage brutalement, conduisant à un comportement non reproductible avec une très faible déformation à rupture. Dans le second, les fissures sont déviées aux interfaces fibre-matrice et un processus de multifissuration s’installe, donnant lieu à un comportement mécanique reproductible et à une déformation à rupture plus élevée. En contrepartie, l’utilisation de microstructures complexes (architecture tissée, différentes échelles imbriquées) rend le comportement du matériau fortement anisotrope et difficile à modéliser. Dans le but d’établir un lien entre procédé de fabrication, microstructure et comportement mécanique, le CEA met en place une approche multiéchelle du comportement thermomécanique. Il s’agit de déduire le comportement macroscopique du matériau à partir du comportement et de la répartition spatiale des différents constituants. L’approche développée insiste notamment sur l’effet de la porosité présente dans le matériau à diverses échelles : la microporosité située entre les fibres à l’intérieur des torons (5) et la macro - porosité se trouvant entre les torons tissés. L’effet de la porosité au sein du matériau est double. Elle assouplit le comportement élastique du matériau dans certaines directions privilégiées, mais elle est également à l’origine d’une concentration de contraintes locales, susceptibles d’être la source de fissurations dans le matériau. Afin de caractériser la répartition spatiale tridimensionnelle de cette porosité, le matériau a été analysé par tomographie X à l’ESRF de Grenoble (European Synchrotron Radiation Facility). À titre d’exemple, la figure 5 montre différents maillages réalisés à partir d’une image 3D obtenue à l’ESRF. Chacun d’eux a été utilisé pour évaluer l’anisotropie de comportement élastique induite par la macroporosité. (5) Toron : assemblage de plusieurs gros fils tordus ensemble. Figure 5. Maillages réalisés à partir d’une caractérisation par tomographieX, menée à l’ESRF de Grenoble, d’un composite SiC/SiC. Ils servent à quantifier l’effet de la répartition tridimensionnelle de la porosité sur l’anisotropie de comportement élastique. CEA - ESRF
Optimiser la conductivité thermique Les matériaux de gainage sont tenus d’assurer un transfert de chaleur optimal entre le combustible et le caloporteur. Pour le composite, une conductivité thermique supérieure à 10 W/m.K en fonctionnement est attendue. Un des inconvénients majeurs des SiC/SiC réside en leur faible conductivité thermique, liée en partie à leur inhomogénéité et à leur porosité intrinsèque, mais aussi à l’évolution de la conductivité thermique du SiC en température et sous irradiation. En effet, une chute de la conductivité thermique des SiC/SiC en température, qui peut alors devenir inférieure à 10 W/m.K à 1000 °C, et sous flux neutronique, est généralement observée. Afin de satisfaire les critères de dimensionnement des matériaux de gainage du combustible, la conductivité thermique du composite se doit donc d’être optimisée. Plusieurs voies sont envisageables pour améliorer la conductivité thermique des composites. Il est possible d’essayer de réduire la porosité, d’utiliser des fibres plus conductrices ou d’optimiser l’architecture des préformes fibreuses. Cependant, même si toutes ces pistes sont en mesure de conduire à l’augmentation de la conductivité thermique à température ambiante, c’est bel et bien le comportement intrinsèque du SiC sous irradiation, à haute température, qui limite le plus la conductivité thermique des composites SiC/SiC. Dans ces conditions, une alternative consiste à remplacer la matrice SiC par une nouvelle matrice présentant une conductivité thermique plus élevée que celle du SiC sous irradiation et en température. Une étude, dans le cadre d’une thèse au LCTS, a été menée sur le carbure de titane (TiC), qui est un matériau potentiellement intéressant du fait de ses propriétés particulières. En effet, grâce au caractère métallique d’une partie de ses liaisons atomiques, la conductivité thermique du TiC croît avec la température. Il est donc envisagé de remplacer la matrice SiC des composites SiC/SiC par une matrice TiC afin d’obtenir un com - posite SiC/TiC qui présenterait, dans la gamme de températures s’étendant de 800 °C à 1000 °C et sous irradiation, une conductivité thermique supérieure à celle des SiC/SiC. Des mesures de conductivité thermique en température du TiC ont été réalisées dans des microcomposites SiC/TiC et les résultats ont été comparés à ceux acquis avec des microcomposites SiC/SiC. Il en ressort que la conductivité thermique du TiC, élaboré par CVI, est légèrement plus élevée que celle du SiC, fabriqué par ce même procédé. Des études ont également été conduites sur du TiC irradié par implantation ionique au Ganil (Grand accélérateur national d’ions lourds) dans différentes conditions (simulation de l’irradiation neutronique). Elles ont révélé qu’après irradiation à température ambiante, dans le domaine des interactions nucléaires –zone caractéristique de l’endommagement par les neutrons – la conductivité thermique à haute température du TiC est supérieure à celle du SiC. Ce comportement s’explique par la plus grande stabilité structurale du TiC sous irradiation, qui serait associée à la sous-stœchiométrie en carbone et à la force des liaisons covalentes dans le TiC. Sachant qu’en réacteur la température de fonctionnement sur la gaine se situera aux alentours de 800 °C, l’endommagement de la gaine doit aussi être évalué en température. Par conséquent, des irradiations ont été menées en température, à 500 °C, qui est la température maximale accessible au Ganil actuellement. Il est observé que, dans ces conditions, le TiC est plus endommagé que le SiC (formation de boucles de dislocations) et que la conductivité thermique du SiC est plus élevée que celle du TiC à température ambiante. En revanche, du fait des évolutions différentes de la conductivité thermique du SiC et du TiC avec la température, à 1000 °C la conductivité thermique du TiC est supérieure à celle du SiC dans le domaine des interactions nucléaires. Ces recherches ont donc montré que pour des irradiations réalisées à température ambiante ou à 500 °C, la conductivité thermique à haute température du TiC est plus élevée que celle du SiC. Sur la base de ces résultats, le TiC semble être un bon candidat pour améliorer la conductivité thermique des composites à matrice céramique. Des études complémentaires restent à effectuer pour proposer les composites SiC/TiC comme gaine des RNR-G. Elles comprennent la caractérisation des propriétés thermiques de matériaux irradiés à plus haute température (800 °C à 1000 °C) et sous flux neutronique, ainsi que des travaux sur l’élaboration de ces composites et la caractérisation de leurs propriétés mécaniques. Le brasage de structures complexes en SiC et composite SiC/SiC Des solutions de fermeture étanche des gaines céramiques ont été étudiées au CEA par utilisation du procédé BraSiC, qui met en œuvre des brasures composées majoritairement de silicium. Celles-ci sont non réactives avec les matériaux à base de SiC et présentent une bonne mouillabilité vis-à-vis de ces substrats. La brasure sélectionnée dans cette étude impose une température de brasage entre 1 420 °C et 1 440 °C, et se fait sous hélium. L’optimisation du procédé a été réalisée pour un combustible sous forme de plaque alvéolée de type « nid d’abeille », mais est facilement adaptable à des tubes de gaine de type aiguille, qui est maintenant le concept à considérer en priorité. L’assemblage est effectué ici entre une structure nid d’abeille en SiC bêta (de structure cubique à faces centrées) et des plaques en composite à matrice céramique SiC/SiC fournies par Safran/SPS. Dans un premier temps, le comportement de la brasure vis-à-vis du composite a été étudié en termes Dispositif de mesure de la conductivité thermique de microcomposites installé au Laboratoire des composites thermostructuraux. Equivox - LCTS CLEFS CEA - N°59 - ÉTÉ 2010 29



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