Clefs n°59 été 2010
Clefs n°59 été 2010
  • Prix facial : gratuit

  • Parution : n°59 de été 2010

  • Périodicité : annuel

  • Editeur : CEA

  • Format : (210 x 297) mm

  • Nombre de pages : 160

  • Taille du fichier PDF : 16,5 Mo

  • Dans ce numéro : les matériaux au coeur du processus d'innovation.

  • Prix de vente (PDF) : gratuit

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16 Les matériaux pour le nucléaire LES EXPÉRIENCES NUMÉRIQUES conditions d’élaboration. Ainsi, des expériences menées en 1994 ont montré une accélération de la diffusion lacunaire sous compression et une diminution sous tension, et inversement, une accélération de la diffusion interstitielle sous tension et une diminution sous compression. Les calculs ab initio effectués au CEA ont permis de prédire un comportement asy métrique de l’intensité de cet effet entre les contraintes de tension et les contraintes de compression. Cet effet purement électronique (Jahn-Teller) était négligé jusqu’à présent. Cette nouvelle analyse a par conséquent réconcilié les différentes mesures expérimentales qui apparaissaient dispersées. Les défauts d’irradiation dans le fer Un matériau soumis à l’irradiation par des neutrons de haute énergie subit une modification, à la fois de sa structure par dommage balistique et de sa compo sition chimique par réaction nucléaire. Ces deux effets peuvent être « simulés » de manière accélérée, et sans activer le matériau, par des faisceaux d’ions (voir Étude du comportement sous irradiation des matériaux nucléaires : apport de la plateforme JANNUS, p.35), en reproduisant en quelques heures et de façon très réaliste le dommage engendré par des neutrons pendant plusieurs dizaines d’années. L’état du matériau va dépendre, outre de ce flux de création de défauts et de produits de transmutation, de la cinétique d’évo lution des défauts, qui est susceptible d’entraîner la formation de boucles de dislocations, de cavités ou de précipités, ou une ségrégation d’élémentsd’alliages aux joints de grains. Ces phéno mènes sont à l’origine des changements dimensionnels observés sous irradiation (gonflement, croissance) ou de la dégradation des propriétés thermomécaniques (durcissement, fragilisation). Il est possible, en augmentant la température, d’accélérer les divers processus thermiquement activés contrôlant cette cinétique d’évolution des défauts, de manière compa - rable à leur production. Toutefois, le lien entre des conditions d’irradiation aussi différentes ne peut se faire que par le biais d’une modélisation multiéchelle. Ce couplage entre calculs ab initio et simulations de Monte-Carlo cinétique est une des clés de la stratégie des directions d’objectifs Recherche scientifique et tech - nologique de base (RSTB) et Simu lation de la Direction de l’énergie nucléaire du CEA pour améliorer la compréhension du CLEFS CEA - N°59 - ÉTÉ 2010 calculs ab initio 200 atomes comportement des matériaux sous irradiation neutronique. Dans les matériaux de structure cubique centrée à base de fer, dont les aciers ferritiques, l’un des goulots d’étranglement pour la modélisation de cette cinétique est la mobilité des petits amas de défauts. Plusieurs caps ont été franchis ces dernières années grâce à la simulation. Tout d’abord, les calculs ab initio ont permis d’identifier la structure et le mécanisme de migration de l’auto-interstitiel dans le fer. Une expérience complète de recuit des défauts dans le fer ultrapur après irradiation à faible dose par des électrons a pu être simulée en Monte- Carlo cinétique, à partir des énergies de migration et de dissociation des petits amas lacunaires et interstitiels calculées ab initio. Cette simulation multiéchelle a offert la possibilité de reproduire pour la première fois les quatre stades de recuit observés expérimentalement, suggérant que le paysage énergétique issu des calculs ab initio était plausible. Il en est ressorti notamment que les défauts qui deviennent mobiles vers 300K, objets d’une controverse de plus de vingt ans, sont bien les mono-lacunes. Il apparaît par ailleurs que les amas de 3 ou 4 lacunes sont beaucoup plus mobiles que les lacunes isolées. Ces résultats sont particulièrement importants pour les matériaux sous irradiation neutronique, pour lesquels ces défauts Monte-Carlo cinétique 1 heure, (1 μm) 3 Figure 2. Modélisation multiéchelle des défauts d’irradiation dans le fer. À gauche, amas de 4 auto-interstitiels formé d’haltères (en orange) obtenu par calcul ab initio. À droite, instantané de l’évolution d’une population de défauts acquis par simulation de Monte-Carlo cinétique. Les anneaux, les boules bleues et les cubes bleus représentent respectivement des amas d’interstitiels, des lacunes et des amas de lacunes. sont suscep tibles de se former directement dans les cascades de déplacements ato - miques. Enfin, il est clair qu’au moins une partie des petits amas d’interstitiels est immobile (figure 2). Une étude multiéchelle, combinant la dynamique moléculaire et les calculs ab initio, a conduit à identifier des pistes pour la structure de ces défauts. Un couplage performant Le couplage entre calculs ab initio et simulations de Monte-Carlo cinétique a été couronné de plusieurs autres succès. D’une part, la modélisation de la cinétique de précipitation du cuivre dans le fer a mis en évidence le rôle inattendu des petits amas de cuivre, qui sont plus mobiles que les solutés isolés. D’autre part, la modélisation de la cinétique de désorption de l’hélium a révélé le rôle crucial joué par la teneur résiduelle en carbone. > François Willaime Département des matériaux pour le nucléaire Direction de l’énergie nucléaire CEA Centre de Saclay > Thierry Deutsch et Pascal Pochet Institut nanosciences et cryogénie (Inac) Direction des sciences de la matière CEA Centre de Grenoble
L’élaboration de verres nucléaires en creuset froid P.-F. Grosjean/CEA Avec la vitrification, l’industrie nucléaire dispose depuis longtemps d’une technologie sûre de conditionnement à long terme des déchets de haute activité. D’importants progrès n’en sont pas moins réalisés, avec le développement de la technologie en creuset froid qui offre des possibilités en termes de réduction des volumes et d’élargissement de la gamme des déchets incorporables. En effet, en permettant d’atteindre des températures de fusion plus élevées, ce procédé ouvre la voie à un accroissement notable de la capacité de production de verre et à l’élaboration de nouvelles matrices de confinement dotées d’un taux d’incorporation supérieur à celui des verres actuels. D ès la fin des années 50, les responsables du CEA ont pris conscience du problème posé par le devenir des solutions de produits de fission (PF) et ont engagé des programmes de recherche pour le résoudre. Ces solutions de produits de fission, préconcentrées pour en réduire le volume, sont temporairement stockées dans des cuves en acier inoxydable constamment agitées et refroidies. Leur activité, liée au taux de combustion du combustible traité, peut atteindre 3,75.10 13 Bq/L et les puissances dégagées sont importantes (jusqu’à 7 W/L). Ces solutions nitriques (1) (1 à 2 N) sont caractérisées par une forte complexité physicochimique. Leur composition chimique com - prend généralement des éléments inactifs tels que des produits de corrosion [fer (Fe), nickel (Ni), chrome (Cr)], d’addition [aluminium (Al), sodium (Na)...], (1) Solution nitrique : l’acide nitrique est un composé chimique liquide très corrosif de formule HNO 3. Il est généralement utilisé en solution aqueuse : HNO 3 + H 2 O H 3 O + + NO 3-, la concentration en ions hydronium H 3 O + libérés dans la solution est notée N. Par exemple, pour 1 mole d’acide nitrique, la concentration de la solution sera 1 N. Une coulée de verre sur le Prototype évolutif de vitrification (PEV) équipé d’un four à creuset froid, installé au CEA/Valrhô-Marcoule. CLEFS CEA - N°59 - ÉTÉ 2010 17



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