Aktis n°25 jan à mai 2017
Aktis n°25 jan à mai 2017
  • Prix facial : gratuit

  • Parution : n°25 de jan à mai 2017

  • Périodicité : trimestriel

  • Editeur : Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire

  • Format : (150 x 210) mm

  • Nombre de pages : 12

  • Taille du fichier PDF : 2,5 Mo

  • Dans ce numéro : les investigations géochimiques en aval d'anciennes mines.

  • Prix de vente (PDF) : gratuit

Dans ce numéro...
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PUBLICATIONS Morin G., Mangeret A. et al. « Mononuclear U(IV) complexes and ningyoite as major uranium species in lake sediments », Geochemical Perspectives Letters, 2016, 2, 95-105. Reyss J.L., Mangeret, A et al. « Estimation of the sedimentation rates based on the excess of radium 228 in granitic reservoir sediments », Journal of Environmental Radioactivity, 2016, 162-163, 8-13. (1) Techniques synchrotron XANES (X-ray Absorption Near Edge Structure) et EXAFS (Extended X-ray Absorption Fine Structure)  : elles permettent de mesurer l’état d’oxydation de l’uranium et de déterminer les phases porteuses à l’échelle moléculaire. (2) ESRF (European Synchrotron Radiation Facility) et SSRL (Stanford Synchrotron Radiation Lightsource). 8 Aktis n°25 – janvier 2017 Ningyoite (Ca,U)PO4H2O identifiée dans les sédiments. Morin et al. Geochem. Persp. Lett. (2016) autre technique, jamais utilisée pour dater des sédiments lacustres  : la datation par le radium 228. L’activité de ce radionucléide est généralement égale à celle de son père, le thorium 232. Dans les sédiments du lac de Saint-Clément, l’activité du radium 228 est supérieure à celle du thorium 232 et diminue en profondeur proportionnellement à la demi-vie du radium 228. Cette proportionnalité permet d’estimer l’âge des dépôts sédimentaires. La courte demi-vie du radium (5,7 ans) limite néanmoins cette méthode à l’analyse de la sédimentation des 30 dernières années. Dans les carottes où les deux approches ont pu être mises en œuvre, les résultats sont cohérents entre eux, validant ainsi la méthode basée sur l’excès de radium 228. Le taux de sédimentation estimé à partir de ces divers résultats est de l’ordre de 2 à 4 cm/an. Processus biogéochimiques Pour apprécier la sensibilité de l’uranium aux processus biogéochimiques intervenant dans le sédiment, les équipes scientifiques des projets Uramines ont identifié les phases porteuses de l’uranium, c’est-à-dire la nature des molécules et des minéraux auxquels il était associé. Ces informations permettent ensuite d’évaluer la stabilité des phases formées par l’uranium et ainsi de prédire l’impact d’un curage sur la mobilité de l’uranium. Le comportement de l’uranium est largement conditionné par la présence d’oxygène. En effet, en son absence, il est à la valence IV. Il est alors peu soluble et peu mobile. À l’inverse en milieu oxydant, il est à la valence VI, forme dont la solubilité et la mobilité sont nettement plus fortes. Dans les sédiments du lac de Saint-Clément l’oxygène ne pénètre pas au-delà de quelques millimètres ; ils constituent donc un milieu favorable à l’immobilisation de l’uranium sous la valence +IV. Pour étudier les formes chimiques de l’uranium +IV dans les sédiments, il était nécessaire de préserver les prélèvements de l’oxydation au contact l’air. Un protocole de prélèvement a donc été mis en œuvre pour préserver les conditions réductrices du sédiment. Pour cela les carottes ont été immédiatement conditionnées sous atmosphère inerte et transportées au laboratoire. Afin de caractériser les phases porteuses, les chercheurs ont opté pour une méthode permettant d’identifier la nature des atomes qui entourent l’uranium  : la spectroscopie d’absorption des rayons X sur rayonnement synchrotron (techniques XANES et EXAFS) (1) à l’ESRF de Grenoble et au SSRL de Stanford (2). Ces analyses ont montré l’absence d’uraninite, une forme solide très stable de l’U(IV), qui était considérée, jusqu’à très récemment, comme l’espèce majoritaire dans ce type de milieu. Dans les sédiments du lac de Saint-Clément, ils ont constaté que l’U(IV) est majoritairement présent sous des formes potentiellement moins stables que l’uraninite, notamment des formes sorbées sur des phosphates et/ou des silicates du sédiment. À l’issue de ces travaux, plusieurs questions restent en suspens notamment en ce qui concerne la stabilité des formes chimiques de l’U(IV) mises en évidence en présence d’oxygène – situation qui serait rencontrée en cas de curage – et leur impact sur la mobilité de l’uranium. Des éléments de réponse seront apportés dans le cadre d’une thèse et d’un post-doctorat inscrits dans le projet Uramines 2 (2015-2018), copiloté par l’IRSN et l’IMPMC.
Géosciences - Rejets - Physique/Chimie Caractériser LES SOURCES MO DE POLLUTION à d proximité des anciennes MINES D’URANIUM Parmi les recommandations émises en 2010 par le Groupe d’expertise pluraliste (1) sur l’impact des mines d’uranium à présent fermées, figure celle de mieux caractériser et prédire l’évolution de leur environnement. Une thèse menée à l’IRSN y a contribué en étudiant spécifiquement les zones humides autour des anciens sites miniers. Des accumulations d’uranium et de ses descendants peuvent être observées dans les zones humides ou sur les berges des rivières, à l’aval d’anciens sites miniers, entraînant des élévations locales du débit de dose de rayonnements ionisants de plusieurs centaines de nanosieverts par heure (nSv.h -1). La présence d’éléments traces métalliques (ETM) a également été mise en évidence. L’enjeu de la thèse conduite par Alicia Cuvier a été de développer des méthodes pour localiser et caractériser les polluants dans les zones humides à proximité de l’ancienne mine de Bertholène (Aveyron) ; le but étant de pouvoir l’appliquer à d’autres sites miniers. Différentes échelles d’observation Alicia Cuvier a cartographié l’uranium et ses descendants à différentes échelles d’observation  : de parcelles de plusieurs milliers de mètres carrés jusqu’à des fractions micrométriques qui composent un sol. C’est le long de la petite rivière qui draine le site de Bertholène qu’ont été effectuées les mesures in situ de la radioactivité à l’aide d’un dispositif mobile de spectrométrie gamma développé par l’IRSN. La cartographie obtenue montre que la parcelle de la rive gauche (environ 2 000 m²) présente des zones de fortes activités en 238 U (jusqu’à 20 000 Bq/kg) et ses descendants (230 Th, 226 Ra et 210 Pb, principalement), probablement déposés lors des crues. De plus, des prélèvements de sols permettent d’évaluer les variations de l’activité avec la profondeur, à l’échelle centimétrique. Enfin, les séparations granulométriques montrent que c’est la fraction la plus fine du sol (< 50 µm) qui concentre le plus les radionucléides. Cette méthode a permis d’identifier précisément les zones de contamination marquées. Stockage et relargage A. Cuvier a aussi mené des expérimentations pour évaluer le stockage et le relargage potentiel des radionucléides dans les sols, notamment des lessivages chimiques. Elle a ainsi observé que l’uranium est associé à une fraction du sol au potentiel rédox réducteur, et peut donc être relargué dans l’environnement si ce potentiel ou le pH du sol varie. Il en est de même pour le radium 226, qui s’avère être associé au baryum, présent dans les sols sous forme de sulfate. Ces lessivages ont également montré des contaminations en ETM relativement faibles, à l’exception du manganèse. La méthode développée durant cette thèse, qui met en œuvre l’acquisition de données à différentes échelles d’observation allant du kilomètre au micron, peut être utilisée pour caractériser les sources de pollution existant dans l’environnement de n’importe quelle ancienne mine d’uranium. Elle constitue une base indispensable pour estimer l’évolution de la contamination. FORMATION PAR LA RECHERCHE EcoLab, UMR 5245 CNRS/INPT-ENSAT, université Paul Sabatier de Toulouse. CONTACT Laurent Pourcelot laurent.pourcelot @irsn.fr Laboratoire d’études et d’expertises de la radioactivité dans l’environnement - LEREN PUBLICATION Accumulation de l’uranium, de ses descendants et des éléments traces métalliques dans les sols des zones humides autour des anciennes mines d’uranium, thèse soutenue par Alicia Cuvier le 6 novembre 2015, à l’université de Toulouse. (1) Un groupe d’expertise pluraliste ou GEP a été mandaté par les ministres chargés de l’écologie, de l’industrie et de la santé ainsi que par le président de l’Autorité de sûreté nucléaire (ASN) pour évaluer l’impact des anciennes mines d’uranium et proposer des recommandations. Cartographie réalisée par spectrométrie gamma mobile (MARCASSIN) de l’activité en 40 K, en descendants de l’238 U (234m Pa, 214 Bi) et en 235 U (en Bq.kg -1) d’une parcelle de 10 000 m² environ, le long de la petite rivière qui draine l’ancien site minier de Bertholène (Aveyron). IRSN Aktis n°25 – janvier 2017 9



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